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研究内容

癌胚抗原125（CA125）来源于女性体腔上皮，如卵巢、输卵管和子宫内膜，是卵巢癌的典型肿瘤标志物。血液样本中CA125的常规水平被认为是35U/mL，高于此值的值被归类为子宫内膜异位症甚至卵巢癌。

山西大学郭玉晶教授基于血红素−石墨烯/SH-β环糊精@PdPt（H-Gr/SH-β-CD@PdPtNF）纳米花复合物和核酸外切酶I（Exo I）辅助策略，设计了一种三倍放大信号和比率型电化学适配体传感器用于检测CA125。该电化学适配体传感器在6.0×10−4至1.0×103 ng/mL范围内，IQ/Ihemin值与CA125浓度呈线性关系，检测限为1.4×10−4 ng/mL。相关工作以“Triple Amplification Ratiometric Electrochemical Aptasensor for CA125 Based on H‑Gr/SH-β-CD@PdPtNFs”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。

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研究要点

要点1.由于可逆的hemin-ox/hemin-red对，在H-Gr/SH-β-CD@PdPtNFs纳米复合材料中，hemin作为内部参考信号。PdPtNFs可以显著提高电子转移速率。β-CD可以通过主客体识别有效地富集槲皮素探针，并增加第二指示信号。

要点2.在CA125存在的情况下，由于适配体和CA125之间的特异性结合，dsDNA（由CA125适体及其互补DNA设计）的构象变化导致嵌入dsDNA中的槲皮素的释放。随后，游离槲皮素和DNA片段富集在H-Gr/SH-βCD@PdPtNF/电极。槲皮素的显著电化学峰出现在0.17V，而血红素的内部参考信号出现在-0.36V。因此，槲皮素（IQ）的增强氧化峰和氯化血红素（Ihemin）的降低峰可以指示相同的生物识别事件。

要点3.加入Exo I后，来自适配体−CA125复合物的适配体被水解，释放的CA125将进入下一个反应周期。通过无数次循环，释放的槲皮素可以大量富集，有助于槲皮素信号放大。槲皮素（IQ）的峰值电流随CA125浓度的增加而增加，而血红素（Ihemin）的峰值随CA125含量的增加而减小，并且IQ/Ihemin的值与CA125浓度呈线性关系。在6.0×10−4至1.0×103 ng/mL范围内，IQ/Ihemin值与CA125浓度呈线性关系，检测限为1.4×10−4ng/mL。人血清样品中CA125的回收率为99.2%至104.4%。

该传感器灵敏可靠，为临床诊断中检测肿瘤标志物的三倍扩增和比率测量信号策略的开发提供了途径。

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研究图文

图1. Pd立方体（A，E）、PdPtNFs（B，F）和H-Gr/SH-β-CD@PdPtNFs（C，G）的TEM和特定Pd立方体（D）和PdPtNFs（H）的HRTEM。

图2. PdPtNF的（A）TEM和（B）HAADF-STEM。Pd和Pt的（C−F）EDX元素图谱；（G）PdPt的EDX光谱。

图3.（A）H-Gr/SH-β-CD@PdPtNFs的XPS光谱，（B）C1s、（C）Pd3d、（D）Pt4f、（E）Fe2p和（F）S2p。

图4.（A）在含有2.0μM dsDNA−槲皮素和6.0 U Exo I的0.10 M PBS中，不同CA125浓度的比值传感器的SWV（CA125：6.0×10−4，3.6×10−3，2.2×10−2，0.13，0.78，4.7，28，1.7×102，1.0×103 ng/mL）。（B）IQ/Ihemin与CA125浓度之间的校准曲线。重复测量三次以获得标准偏差（振幅：25mV，阶跃电位：4.0mV，频率：25Hz）。所提出传感器的稳定性（C）、重复性（D）和选择性（E）。

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文献详情

Triple Amplification Ratiometric Electrochemical Aptasensor for CA125 Based on H ‑ Gr/SH-β-CD@PdPtNFs

Guojuan Zhang, Yujie Han, Zhiguang Liu, Lifang Fan, Yujing Guo*

Anal. Chem.

DOI: 10.1021/acs.analchem.2c04161

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