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基于多价阳离子(Mvn+， n >1)载体的可充电电池被认为是锂离子电池潜在的低成本替代品。然而，高电荷密度的Mvn+载流子通常导致正极材料的动力学迟钝和结构稳定性差。在此，我们报道了Mvn+通过嵌入赝电容机制在具有局部配体的二维双壳类有机框架中存储。通过从传统插层到局部配体辅助插层赝电容的转换，有机阴极在插层后表现出前所未有的快速动力学，而结构变化很小。因此，对于Ca2+存储，其功率密度为57 kW/kg，超过20000次循环;对于Zn2+存储，其功率密度为14 kW/kg，循环寿命超过45000次循环。这项工作可能为构建超快Mvn+存储的局部动态协调微观结构提供了一条尚未开发的途径。

图文简介

(a) VOF的分子结构。底部:堆叠模型的侧视图，显示夹在VOF层之间的阴离子。(b) VOF的PXRD图谱。插图显示了VOF粉末的图像。(c)显示层状结构的VOF透射电镜图像(插图为典型VOF片的完整图像)

(a-b) Zn2+和Ca2+VOF阴极的典型GCD曲线。(c – d)Zn2+和Ca2+VOF阴极的循环和速率性能。(e)基于vof的阴极的Ragone图和已报道的与mbs相关的有机宿主。以ACC为对电极的双电极体系计算Ca@VOF值。

(a) GCD曲线标记的Zn2+VOF在不同放电/充电状态下的原位拉曼光谱。底部显示联吡啶单元的氧化还原。(b)不同放电/充电状态下Cl和Zn含量的变化，如图(a)中GCD曲线所示。Cl含量归一化为初始值，Zn含量归一化为完全放电后收集的值。(c-e)放电后Zn2+VOF的结构分析。(c)放电的XANES光谱(d)光谱在r空间对应的傅里叶变换。(e)放电VOF的小波变换(WT)。(f)配体稳定Zn在吡啶单元附近的空间构型。c -灰色，o -红色，n -蓝色和h -白色。(g)相应的配体稳定Zn的径向分布函数(RDF) g(r)和积分配位数n(r)。

(a)配体辅助Mvn+插层工艺示意图。为了清晰起见，省略了框架内的H2O，仅显示了插入的Zn2+的第一个配位壳(用光球标记)。(b)从cv得到的峰值电流的对数与扫描速率(v)的对数之间的线性关系。(c)在不同扫描下基于cv的Zn2+VOF的插层假电容贡献比。为了理解嵌入赝电容所带来的前所未有的快速动力学，通过理论模拟研究了离子在层间相邻吡啶单元间扩散的能垒(Em)。如果只有裸Zn2+扩散，它倾向于被强烈吸附在骨架上，导致高Em= 0.79 eV(图5a)。相比之下，配体有效地屏蔽了高极化Zn2+

(a)Zn2+和[Zn2+·2Cl-·2H2O]从一个吡啶位点向相邻的吡啶位点迁移的能量图。插入图显示了迁移路径示意图。(b)三吡啶分子单晶的XRD谱图。插图显示了两个交错的三吡啶分子的侧视图和俯视图。为清楚起见，省略了阴离子的反离子。三吡啶的化学结构如图左下所示。(c)模拟了Cl-在两种结构中的驻留:一种是双阀状微观结构，另一种是假设的二维平面微观结构。

论文信息

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202300372

通讯作者：华侨大学陈宏伟

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